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多元非線性回歸的動(dòng)力學(xué)分析

更新時(shí)間:2009-05-19      點(diǎn)擊次數(shù):1857

前言

動(dòng)力學(xué)分析的應(yīng)用有以下兩方面:

  • 科學(xué)層面:將整個(gè)過(guò)程的每一個(gè)步驟記錄下來(lái)作為一個(gè)模型,從物理/化學(xué)的意義上進(jìn)行闡述和說(shuō)明。
  • 技術(shù)層面:動(dòng)力學(xué)分析作為一種處理數(shù)據(jù)的工具,可從多次測(cè)試獲得的數(shù)據(jù)中提取有關(guān)信息,以少量參數(shù)建立起模型。該模型可對(duì)不同溫度程序下的測(cè)試結(jié)果進(jìn)行預(yù)測(cè),從而對(duì)實(shí)驗(yàn)和過(guò)程進(jìn)行優(yōu)化。

動(dòng)力學(xué)分析在以上兩方面的應(yīng)用需要不同的處理過(guò)程:

科學(xué)層面:模型建立后,每一反應(yīng)步驟均可從化學(xué)或物理意義上進(jìn)行闡述。將模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較,如有可能,也可與其它實(shí)驗(yàn)方法所得的結(jié)果進(jìn)行比較。如果模型與實(shí)驗(yàn)相矛盾,則需要用進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)修正模型,或者重新建立模型[1]。Flammersheim已對(duì)此熱分析測(cè)試進(jìn)行了論證[2]。

在科學(xué)層面,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析應(yīng)解答以下問(wèn)題:

  1. 怎樣研究總反應(yīng)的機(jī)理?
  2. 怎樣計(jì)算轉(zhuǎn)化率隨時(shí)間的變化?
  3. 怎樣使用分子模型使基元反應(yīng)的過(guò)程更加易于理解?

技術(shù)層面:人們一般從現(xiàn)成的試樣開(kāi)始。但是通常材料供應(yīng)商不愿給出詳細(xì)資料,因此試樣待測(cè)參數(shù)的具體范圍也不得而知。于是動(dòng)力學(xué)模型在相當(dāng)大程度上是“形式化”的,因此反應(yīng)物也是“形式化”的:只能假設(shè)其含量百分比介于0和1之間。動(dòng)力學(xué)模型由各單步反應(yīng)綜合而成,對(duì)數(shù)據(jù)處理起到了有效的過(guò)濾作用,但是對(duì)反應(yīng)步驟及其相應(yīng)參數(shù)的說(shuō)明并不很重要[3]。

通常情況,實(shí)驗(yàn)條件盡量接近需要預(yù)測(cè)的條件,而具體實(shí)驗(yàn)條件的影響則很少考慮[4]。模型可以簡(jiǎn)化,但是必須能夠反映樣品數(shù)據(jù)隨時(shí)間、溫度變化的基本特征。

從統(tǒng)計(jì)學(xué)基本概念上說(shuō):在分析范圍內(nèi)預(yù)測(cè)時(shí),其置信水平是較高的,并直接與擬合的質(zhì)量成比例。對(duì)于熱分析測(cè)試,這就意味著應(yīng)該在盡可能寬的溫度范圍內(nèi),在不同溫度下進(jìn)行恒溫測(cè)試,或者以不同加熱速率的動(dòng)態(tài)測(cè)試。

在實(shí)際過(guò)程中,以下兩方面盡管有對(duì)立性,但有更多的共同點(diǎn)。

  • 必須建立動(dòng)力學(xué)模型:動(dòng)力學(xué)模型一方面包含反應(yīng)途徑(例如:反應(yīng)步驟的綜合),另一方面,必須確定每一反應(yīng)步驟的反應(yīng)類(lèi)型。模型的參數(shù)必須是具體的,以便盡可能詳實(shí)地描述實(shí)驗(yàn)。
  • 動(dòng)力學(xué)模型的目標(biāo)是獲得綜合的解決方案,可以適用于更寬廣的測(cè)試條件范圍。

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